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        胡寧教授團隊成果:讓“離子皮膚”具備“人類感知”

          “電子皮膚”通常被認為是一種可拉伸的人造薄片,其面積超過10 cm2,可對多種物理量(包括應變、壓力、光源和溫度等)產生電響應?;趯щ娮宇悅鞲衅魇峭ㄟ^導電子體(例如微裂紋金屬膜,蛇形金屬線,石墨烯片,碳納米管,銀納米線,金納米網,和液態金屬等)來傳遞電信號。但它們通常只能滿足導電性和可拉伸性的基本要求,難以滿足在特定應用中的附加需求,如生物識別傳感器的生物相容性和光學器件的透明性。相比之下,人體皮膚對外界的感知來源于體內的離子傳輸。因此新型的“離子皮膚”旨在智能地模仿人體皮膚的傳感特征,許多離子導體(如離子液體,金屬鹽離子和導電聚合物等)已被用于實現具有人類皮膚感知特征的仿生皮膚。

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          近日,我校胡寧教授和重慶大學寧慧銘副教授團隊在前期超長羥基磷灰石納米線的研究基礎之上(ACS Appl. Mater. Interfaces 2020, 12, 49, 54637–54643),結合原位氧化沉積單寧酸的方法,開發了一種透明且高離子導電的水凝膠,該水凝膠集成了多用途傳感性能、紫外線過濾功能、高溫保水性、低溫防凍性和生物相容性于一體,可用于離子皮膚領域。相關工作以“Multifunctional Ionic Skin with Sensing, UV-filtering, Water-retaining, and Anti-freezing Capabilities”為題發表在國際Top期刊Advanced Functional Materials(DOI:10.1002/adfm.202011176)上。本文第一作者為重慶大學博士研究生文杰,我校胡寧教授和重慶大學寧慧銘副教授為論文的通訊作者。

          通過水熱反應法合成出超長羥基磷灰石(HAP NWs),并利用單寧酸原位氧化沉積在HAP NWs表面,制備了TA@HAP NWs。再通過與聚乙烯醇(PVA)、乙二醇(EG)和金屬離子混合而形成溶膠,并采用冷凍—解凍循環法制得離子皮膚,制備流程如圖1所示。

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          得益于分子級離子水通道,以及TA@HAP NWs與Al3+之間的螯合作用,該離子水凝膠應變傳感器具有寬的應變傳感范圍(350%)、高線性度(R2=0.99003)、高靈敏度(GF=2.84)、低傳感遲滯性(2.4%)、快速響應(~50 ms)、應變傳感可逆性和高循環穩定性(圖2)。其大部分指標均處于本研究領域的先進水平。此外,還可以對于壓力傳感器和溫度傳感器,均表現出良好的線性度。利用溫度和應變的靈敏度的差異性,實現了溫度和應變之間的解耦目的。因此,該離子皮膚具有多用途傳感的功能。

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          優異的力學性能是保證離子導電水凝膠正常拉伸或壓縮的必要條件之一。當TA@HAP NWs的含量為4 wt.%時達到最大值((極限拉伸強度(0.36 MPa)、極限拉伸應變(480%)和韌性(937.403 KJ m-3))。與純PVA(EG/W)導電離子水凝膠相比,其極限拉伸強度、極限拉伸應變和韌性分別提高了100%、180%和330%(圖3)。此外,離子導電水凝膠具有很好的柔韌性,可以承受較大的變形,例如扭曲、彎曲、打結和拉伸力學行為。TA@HAP NWs在PVA分子鏈中起到了“物理交聯”的作用,通過該作用將聚合物分子鏈之間“錨定”在一起,因此當體系受到外力時,這些“物理交聯點”起到吸收能量的作用,使得體系的強度和韌性均得到了提升。

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          同時,離子水凝膠還在紫外線過濾、防凍和保水方面表現出良好的實用性,可用作在高原,高海拔或高空區域的抗紫外線敷料,以及嚴寒地區的皮膚敷料。其原理是利用尺寸效應的反射和兒茶酚基團的吸收紫外光的作用,實現了紫外線過濾功能。利用乙二醇和水分子之間的強氫鍵作用,實現防凍性和保水性(圖4)。

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          團隊通過水熱反應法合成了超長HAP NWs,結合氧化沉積法制備了TA@HAP NWs,其具有反射和吸收紫外線,以及對聚合物體系的力學性能進行增強和增韌的功能。同時,由二元體系溶劑構成的分子級離子水通道,以及TA@HAP NWs和金屬陽離子的螯合作用可以實現應變過程中離子的快速移動,從而大大提高了該水凝膠的傳感靈敏度。值得一提的是,該導電水凝膠對多種物理量(拉伸應變、壓力和溫度)具有優異的傳感性能。對于應變傳感器、壓力傳感器和溫度傳感器都存在高線性響應關系。特別是,當用作應變傳感器時,在寬應變范圍內(0~350%)具有高靈敏度(GF=2.84)、低傳感遲滯(2.4%)、應變傳感可逆性、高循環穩定性和快速響應(~50 ms)。另外,TA@HAP NWs填料具有合適的納米尺寸(尺寸效應)和吸收紫外光波的特性,所以可以反射和吸收較短的紫外光波并透過較長的可見光波,以實現透明性和紫外線過濾功能。此外,乙二醇分子、PVA分子鏈和水分子之間形成了強氫鍵網絡,這產生了強大的水鎖效應。因此,離子導電水凝膠可以實現低溫防凍和高溫保水的功能。除此之外,TA@HAP NWs-PVA(W/EG)離子導電水凝膠還具有出色的生物相容性,可與人體皮膚或組織長期接觸??傊?,這種新型的離子導電水凝膠可以在惡劣環境下達到醫療保護和人體運動檢測的目的。作者原相信,這種新型離子導電水凝膠的設計理念可以為柔性可穿戴傳感器和多功能離子皮膚提供新的發展途徑。

         

        文圖來源\邃瞳科學云

         

         

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